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GroupBox上に配置されたコントロールを削除するには、Controls.Removeメソッドを使用します。
サンプルではControls.Conteinsメソッドで、GroupBox1上にRadioButton1があるかを確認して、Removeメソッドで削除しています。
private void button1_Click(object sender, System.EventArgs e) { if ( groupBox1.Controls.Contains(radioButton1) ) groupBox1.Controls.Remove(radioButton1); }