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追加したボタンにイメージを表示するには、そのボタンのImageIndexプロパティを使用します。(ToolBarコントロールのImageListプロパティが設定されていることが前提条件です)
private void Form1_Load(object sender, System.EventArgs e) { //ツールバーボタンを作成 ToolBarButton button1 = new ToolBarButton(); //スタイルを標準のボタンにする button1.Style = ToolBarButtonStyle.PushButton; //イメージを指定する button1.ImageIndex = 0; //作成したボタンをツールバーに追加 toolBar1.Buttons.Add(button1); }