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ツールバーにトグルボタンを追加するには、ツールボタンを作成し、スタイルをToggleButtonにし、Addメソッドで追加します。
private void Form1_Load(object sender, System.EventArgs e) { //ツールバーボタンを作成 ToolBarButton button1 = new ToolBarButton(); //スタイルをトグルボタンにする button1.Style = ToolBarButtonStyle.ToggleButton; //作成したボタンをツールバーに追加 toolBar1.Buttons.Add(button1); }