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GroupBox上に配置されたコントロールを削除するには、Controls.Removeメソッドを使用します。
サンプルではControls.Containsメソッドで、groupBox1上にradioButton1があるかを確認して、Removeメソッドで削除しています。
private void button1_Click(object sender, EventArgs e) { if (groupBox1.Controls.Contains(radioButton1)) groupBox1.Controls.Remove(radioButton1); }