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GroupBox上に配置されたコントロールを削除するには、Controls.Removeメソッドを使用します。
サンプルではControls.Containsメソッドで、GroupBox1上にRadioButton1があるかを確認して、Removeメソッドで削除しています。
Private Sub Button1_Click(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles Button1.Click If GroupBox1.Controls.Contains(RadioButton1) Then GroupBox1.Controls.Remove(RadioButton1) End If End Sub