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ツールバーにセパレータを追加するには、ツールボタンを作成し、スタイルをSeparatorにし、Addメソッドで追加します。
Private Sub Form1_Load(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles MyBase.Load 'ツールバーボタンを作成 Dim button1 As New ToolBarButton 'スタイルをセパレータにする button1.Style = ToolBarButtonStyle.Separator '作成したボタンをツールバーに追加 ToolBar1.Buttons.Add(button1) End Sub